Der Kern der Sammlungen des Museums sind auf das unermüdliche Suchen des Gründers Giorgos Anemogiannis und die ständigen Spenden von Eleni Kazantzakis zurückzuführen. Seit 1976 als er die Vision für die Eröffnung eines persönlichen Museums für Nikos Kazantzakis hatte, bis zu seinem Lebensende im Jahr 2005, hörte er nicht auf mit Hunderten von Personen, Einrichtungen, Trägern, die einen kleinen oder größeren Beleg über das Leben und das Werk des Schriftstellers besaß, in Kontakt zu kommen. Seit der Eröffnung des Museums 1983 bis heute kamen seine Freunde dazu und legten mit Freude und großem Vertrauen einer der ersten Ausgaben eines Werkes bis zu einem vollständigem Briefarchiv vor, dies trug dazu bei, dass sich die Zahl der Belege vervielfacht haben.

Es waren nicht wenige, die in der Einrichtung den Raum für die Aufbewahrung, Ausstellung und Darstellung des Materials, welches sie besaßen, gesehen haben. Anna Sikelianou mit der Schenkung der Schreiben von Nikos Kazantzakis an Angelos Sikelianos, Marika Papaioannou mit der Schenkung der Schreiben von Nikos Kazantzakis an Emilios Hourmouzios, Ruth Gorney-Dunkelblum mit der Schenkung der Schreiben von Nikos Kazantzakis an ihre Mutter Leha Levin Dunkelblum sind einige der Personen, welche Belege des Lebens und dem Schaffen des Schriftstellers in seinem „geistigen Haus" abgegeben haben.

Das Museum besitzt mehr als 27.000 Gegenstände, die in den folgenden Sammlungen klassifiziert sind:

• Briefarchiv

• Handgeschriebene- Autogramme
  

• Ausgaben- Artikel- Arbeiten

• Pressearchiv

• Fotoarchiv

• Tonarchiv

• Archiv für bewegte Bilder

• Theaterarchiv

• Kunstgegenstände

• Persönliche Gegenstände